En 1947, Alejo decide vivir en París y perfeccionar su formación artística. Viaja por Europa en coche, visita monumentos y museos a fin de inspirarse en los maestros que admira. Un año después, Tilda Thamar se reúne con él, en París.
En 1949 realiza su primera exposición en París donde presenta una gran diversidad de trabajos: retratos, naturalezas muertas, ciudades, paisajes, y es muy bien recibido por la crítica.
Es un periodo productivo y creativo teniendo a su mujer como la inspiración y de vida social intensa en el París de la posguerra.
En 1956, su reputación de retratista se consolida cuando recibe de la condesa de París el encargo de retratar a cada uno de sus once hijos. Marie-Charlotte Pedrazzini, periodista de la revista Paris-Match, escribe un artículo a ese respecto que propulsa la carrera internacional de Alejo Vidal-Quadras. Veintiún años después se casarían.
Por su estudio en Montmartre pasan miembros de familias reales: el rey Humberto de Italia y sus hijas, la duquesa de Windsor, la princesa Grace y el príncipe Rainiero de Mónaco; también posan para Alejo artistas como Anouk Aimée, Audrey Hepburn, Sir Arthur Rubinstein, Maria Callas, Marilyn Monroe, Yul Brynner. Además de personalidades como el industrial Gianni Agnelli, el ícono de la moda y socialite Gloria Guinness, el baron del acero Hans Heinrich Thyssen-Bornemisza y la familia del magnata greco Aristoteles Onassis.
El ritmo de los encargos aumenta, entre sus nuevos clientes encontramos miembros de las familias reales de España, Italia, Grecia, Austria, Jordania y Yugoslavia; de las familias principescas de Luxemburgo y de Mónaco; así como el Sha y la emperatriz de Irán. En Brasil llega a retratar cuatro generaciones en una misma familia. En Argentina hace los retratos de Amalia Lacroze e Alfredo Fortabat.
Alejo Vidal-Quadras lanza un nuevo estilo, expresivo, depurado e intimista. Él capta la personalidad y el alma sus modelos.